¿Cómo agrupar y contar los únicos y contar algún valor como agregado en la misma columna en python pandas?

Realice un preprocesamiento incluyendo el col4==3 como una columna antes de tiempo. Luego usa aggregate

df.assign(result_col=df.col4.eq(3).astype(int)).groupby(
    ['col1', 'col2']
).agg(dict(col3='size', col4='nunique', result_col='sum'))

           col3  result_col  col4
col1 col2                        
1    4        2           2     1
     6        1           0     1

respuestas antiguas

g = df.groupby(['col1', 'col2'])
g.agg({'col3':'size','col4': 'nunique'}).assign(
    result_col=g.col4.apply(lambda x: x.eq(3).sum()))

           col3  col4  result_col
col1 col2                        
1    4        2     1           2
     6        1     1           0

ligeramente reorganizado

g = df.groupby(['col1', 'col2'])
final_df = g.agg({'col3':'size','col4': 'nunique'})
final_df.insert(1, 'result_col', g.col4.apply(lambda x: x.eq(3).sum()))
final_df

           col3  result_col  col4
col1 col2                        
1    4        2           2     1
     6        1           0     1